锂金属因其具有高理论比容量(3860 mA·h·g−1)和低氧化还原电位(相对于标准氢电极为−3.04 V),被认为是下一代高能量密度电池最有潜力的负极材料。然而,锂的不均匀沉积以及循环过程中大的体积变化导致锂负极性能快速衰减,并存在严重的安全隐患。将锂负载于三维集流体中,可以有效解决上述问题。然而目前报道的集流体通常表现出较差的亲锂性,很难借助熔融策略实现锂与集流体的复合。提高熔融温度或延长熔融时间可以实现锂与集流体的复合,但会增加操作安全风险和提高制备成本。因此,实现熔融锂低温下在集流体内部的快速浸润具有非常重要的应用意义。
成果简介
近期,华中农业大学叶欢副研究员和曹菲菲教授团队报道了一种由亲锂界面诱导制备的三维复合锂负极。该界面层由亲锂的镁-铝双氧化物(LDO)纳米片阵列层组成。熔融锂过程中,LDO自发与金属锂发生转化反应。纳米片阵列可以形成很强的毛细管力。在化学反应驱动力和毛细管力的共同作用下,实现了金属锂在220 ℃下、3 s内在集流体内部的快速浸润。此外,化学反应形成的无机物,可以构建一层坚固的固体电解质层(SEI),稳定锂负极/电解质界面,并引导锂的均匀沉积。
三维复合负极在1 mA·cm−2的电流密度下,循环寿命长达1000小时;锂/锂对称电池在电流密度为2 mA·cm−2,沉积量为4 mA·h·cm−2的条件下能稳定循环超过1600小时。三维复合负极与高面容量的磷酸铁锂(LFP)和硫正极相匹配组装的全电池,展现出稳定的循环性能,展现了实际应用的可行性。