核心提示： 近日，我校理学院叶欢副研究员、曹菲菲教授和澳大利亚阿德莱德大学郭再萍教授合作，针对锂负极表面固体电解质界面相（SEI）存在易脆、刚性，无法适应体积变化等问题，设计了一种具有滑动交联键的界面聚合物（PR-PAA），改善锂负极的形貌和电化学性能。
南湖新闻网讯（通讯员 杨华）近日，我校理学院叶欢副研究员、曹菲菲教授和澳大利亚阿德莱德大学郭再萍教授联合报道了一种具有滑动交联键的界面聚合物（PR-PAA），稳定锂负极界面，抑制锂枝晶的生长，改善锂负极的形貌和电化学性能，为解决锂负极的内在问题和推动锂金属电池的实用化进程提供了新思路。相关研究成果以“Fatigue-Resistant Interfacial Layer for Safe Lithium Metal Batteries”为题在Angewandte Chemie International Edition上发表。
随着“碳中和”和“碳达峰”目标的提出，构建清洁、低碳、安全、高效的现代能源体系，是“十四五”我国能源发展的重要方向。在当前储能技术领域中，金属锂电池是最具发展潜力和竞争力的技术之一，也是驱动能源革命的重要力量。金属锂负极具有高理论比容量（3860 mA h/g）和低氧化还原电位（-3.04 V vs. SHE），是极具前景的下一代负极材料。然而，不均匀的锂沉积和较差的界面稳定性阻碍了锂负极的实际化应用。在锂负极表面构建保护层用于诱导锂的均匀沉积、稳定负极/电解质界面被证明是一种有效策略。
图1 具有固定交联和移动交联的聚合物拉伸和释放示意图
具有滑动交联点的PR-PAA具有独特的滑环结构，聚轮烷环分子可以沿着PAA链自由移动，明显降低聚合物网络中的张力，表现出极高的韧性和抗断裂能力。聚合物的高韧性使其能够适应锂负极动态的体积变化。滑动的交联键能够瞬时回复，使得聚合物表现出优异的抗疲劳性能，发挥了长循环稳定性。此外，PR-PAA聚合物显示出超快的自愈合能力，能够快速修复因为枝晶生长或体积变化产生的裂纹，延缓枝晶导致的短路及稳定锂负极/电解液的界面。电化学测试结果表明，与纯锂箔相比，使用PR-PAA保护的锂负极具有更长的短路时间、更高的临界电流密度和更久的使用寿命。以聚合物保护的锂负极和高面容量LiFePO4、高电压NCM和高容量硫正极材料组装的全电池，发挥了优异的容量保持率和循环性能。以上结果表明，采用具有滑动交联键的界面聚合物稳定锂负极，是解决锂负极本征问题的一种有效手段。
理学院硕士研究生高睿敏和杨华为该论文的第一作者，叶欢副研究员、曹菲菲教授和阿德莱德大学郭再萍教授为该论文的共同通讯作者，理学院为成果第一单位。该研究成果得到了国家自然科学基金等项目的资助。
审核人：叶欢
【英文摘要】
The plating/stripping of Li dendrites can fracture the static solid electrolyte interphase (SEI) and cause significant dynamic volume variations in the Li anode, which give rise to poor cyclability and severe safety hazards. Herein, a tough polymer with a slide-ring structure was designed as a self-adaptive interfacial layer for Li anodes. The slide-ring polymer with a dynamically crosslinked network moves freely while maintaining its toughness and fracture resistance, which allows it can to dissipate the tension induced by Li dendrites on the interphase layer. Moreover, the slide-ring polymer is highly stretchable, elastic, and displays an ultrafast self-healing ability, which allows even pulverized Li to remain coalesced without disintegrating upon consecutive cycling. The Li anodes demonstrate greatly improved suppression of Li dendrite formation, as evidenced by the high critical current density (6 mA cm−2) and stable cycling for the full cells with high-areal capacity LiFePO4, high-voltage NCM, and an S cathode.
论文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202111199?af=R
